Met de komst van Rinus Michels, bijgenaamd "De Sfinx" omdat hij tijdens zijn werk zuinig was met woorden, werd ook het professionalisme in de club geïntroduceerd. Michiels hanteerde een aanvallende speelstijl waar Ajax vandaag de dag nog bekend om staat. Verder haalde hij ervaren spelers als Henk Groot (Feyenoord), Co Prins (Kaiserslautern) terug naar Ajax en nam Gert Bals van PSV over.

De successen onder Michels bleven niet uit. In zes jaar tijd werd Ajax vier maal landskampioen en won het drie maal de KNVB-beker. In het seizoen 1966-1967 werd voor het eerst de "dubbel" binnengehaald; het landskampioenschap en de KNVB-beker. Johan Cruijff en Piet Keizer droegen bij tot een record aantal doelpunten; 122.

Op internationaal niveau brak Ajax nu definitief door. Menigeen staan de beelden van de gedenkwaardige achtste finale van de Europa Cup I tussen Ajax en Liverpool nog in vers het geheugen gegrifd. In een zeer mistig Olympisch Stadion in Amsterdam zag scheidsrechter Sbardella nog net beide doelen en achtte hij het niet nodig de wedstrijd te staken. Ajax won na doelpunten van De Wolf, Cruijff, Nuninga (2x), Groot en Lawler (of Hunt, beiden claimden na afloop de goal) met 5-1.

Tijdens de return op Anfield Road in Liverpool scoorde Cruijff twee keer (2-2) en was de voorsprong geen moment in gevaar. Uiteindelijk was de teleurstelling groot toen in de kwartfinale van Dukla Praag, na een 1-1 gelijkspel thuis, met 2-1 werd verloren.

In 1969 volgde een Europese herkansing. Ajax bereikte als eerste Nederlandse club de finale van het Europa Cuptoernooi voor landskampioenen. In Madrid verloren de Amsterdammers met 4-1 van AC Milan, maar in ieder geval werd Ajax internationaal gezien een club om rekening mee te houden.